Jolie hizo estas declaraciones en el campo de refugiados Sirios en Azraq durante una gira de proyectos humanitarios en Jordania.
Dijo que la violencia azota la región mientras que el Consejo de Seguridad de la ONU continúa dividido sin poder lograr una resolución política.
Condenó la falta de fondos para agencias humanitarias mientras que señaló que la ONU opera con menos de la mitad del presupuesto requerido para apoyar a los refugiados sirios.
"El abismo entre nuestras responsabilidades y nuestras acciones nunca ha sido tan grande", dijo Jolie Pitt.
Cerca de 5 millones de sirios han escapado de su país desde 2011, la mayoría se han establecido en países vecinos.